Il territorio di Villasimius venne frequentato dall'uomo sin da tempi remoti.
Le prime testimonianze risalgono infatti al Neolitico, precisamente alla cultura di Ozieri (IV 111 millennio a.C.) e sono relative ad una necropoli a domus de janas ubicata presso la Spiaggia del Riso.

Le grotticelle ipogeiche ivi rinvenute appartengono inoltre ad una tipologia assai rara nell'Isola: quella che prevede la presenza dinanzi all'ingresso della tomba di un corridoio megalitico d'accesso.

Dell'età nuragica resta sul territorio un imponente sistema di controllo territoriale, rappresentato da nuraghi per lo più arroccati in cima ad aspri rilievi, anche se non mancano nuraghi a controllo del sistema viario costiero, come quelli di Manunzas e Is Traias.
E' stata rinvenuta anche una tomba a galleria megalitica in associazione al nuraghe Giardone.

A partire dal VII secolo a.C. è testimoniata sul territorio la presenza dei Fenici. Insediatisi sul colle più occidentale del sistema collinare di Cuccureddus, i Fenici vi edificarono un tempio dedicato ad una divinità salutifera, probabilmente Ashtart. Dal colle del tempio si accedeva diretta- mente, mediante una scalinata ancora visibile in alcuni punti, al sottostante porto fluviale di Foxi, dove i commercianti fenici approdavano.

I reperti provenienti dagli scavi di Cuccureddus possono essere ammirati presso il Museo Archeologico Comunale.

A partire dal II sec. a. C. e sino al V-VI sec. d. C. il territorio di Villasimius conobbe la frequentazione romana. Fra i siti di maggior interesse proprio Cuccureddus, in cui il tempio distrutto nel 540 a.C.. dai Cartaginesi venne riedificato e dedicato dai romani probabilmente ad Hera/Giunone; e la villa rustica con annesse terme della piana di S. Maria.