Frequentato in età medioevale, come testimoniano alcuni documenti del XIV secolo relativi ai dazi pagati da pastori e agricoltori alla famiglia Visconti, entrò a far parte proprio nel suddetto secolo dei possedimenti della potente famiglia Valenzana dei Carroz. Alcuni storici menzionano come abbandonato l'allora villaggio di Carbonaragià a partire dal XVI secolo, età in cui sorse il sistema difensivo di torri costiere che caratterizza il territorio. Le torri vennero edificate dagli spagnoli per difendere i villaggi costieri dalle scorrerie dei pirati turco barbareschi, provenienti dal nord Africa.

Ripopolato nel primo quarto del XIX secolo, il villaggio di Carbonara contava poche famiglie di pastori e agricoltori provenienti da diverse zone dell'Isola.

Nel 1862 gli abitanti di Çarbonara decisero di mutare il nome del loro paese in Villasimius, non si sa esattamente per quale motivo.

Verso la fine dell'Ottocento, accanto alle tradizionali attività di pastorizia e agricoltura, si affiancò quella dei cavatori e degli scalpellini che lavoravano numerosi presso le cave di granito del territorio.

A partire dagli Anni Cinquanta, quest'attività che in certi periodi giunse ad essere il sostentamento principale delle famiglie locali, cominciò a decrescere.

Proprio allora però cominciarono ad arrivare i primi turisti ed iniziò una nuova stagione per Villasimius, quella dell'impresa turistica che attualmente è la principale e quasi esclusiva fonte economica del territorio.