Il territorio di Villasimius si estende nella parte meridionale della Sardegna orientale. Il suo confine settentrionale è costituito dalle estreme propaggini dei sistema montuoso dei Sette Fratelli, nella fattispecie dal monte Minni Minni che coi suoi 725 metri di altezza costituisce la cima più elevata della zona. Il suo confine meridionale è rappresentato invece dall'Isola dei Cavoli; quello orientale dall'Isola di Serpentara; quello occidentale, infine, dal Capo Boi.

Dal punto di vista idrografico, il territorio presenta attualmente un unico corso d'acqua di una certa rilevanza. Si tratta del Rio Foxi, un tempo navigabile, che dopo aver attraversato la valle in cui sorge il centro abitato, sfocia nel Golfo di Carbonara in località Campus. Durante il suo corso il Rio Foxi assume diversi nomi: Rio Murredda a nord e Corre'e Pruna al centro.

Il territorio presenta un notevole sviluppo costiero di circa 32 km, caratterizzato dalla presenza di un imponente promontorio, il Capo Carbonara, e da due isole, quella dei Cavoli e quella di Serpentara. Il Capo Carbonara spartisce un ampio golfo che ad est prende il nome di Porto Giunco, ad ovest quello di Golfo di Carbonara. Il paese, che conta allo stato attuale 2.800 abitanti, sorge in una fertile nicchia di forma vagamente quadrangolare, protetta a settentrione dai rilievi dei Sette Fratelli.

Villasimius è facilmente raggiungibile da Cagliari, dove si può sbarcare all'aeroporto di Elmas e al porto cittadino, mediante una suggestiva strada litoranea, che permette di ammirare l'incantevole alternarsi di cale ed insenature che conduce sino al centro storico.